KCuCl3, TlCuCl3 und NH4CuCl3: Cu-Dimere mit verschieden ausgeprägter Kopplung

 

Die monokline Struktur der Cu-Quanten-Spinsystemen KCuCl3, TlCuCl3 und NH4CuCl3 wird bestimmt von Doppelketten aus kantenverknüpften CuCl6-Oktaedern. Diese Systeme wurden vor einigen Jahren als frustierte Spin-Leitern beschrieben. Eine genauere Analyse der magnetische Suszeptibilität und der Triplett-Dispersion (Neutronstreuung) führte allerdings zum Schluss, das es sich um Spin-Dimersysteme mit verschieden ausgeprägter Dimer-Dimer-Kopplung handelt. Die Beobachtung von Plateaus in der Hochfeldmagnetisierung sowie ungewöhnliche Temperaturabhängigkeiten machen diese Verbindungen trotz alledem sehr interessant. Die Präparation von hochqualitativen Einkristallen und viele weitere Untersuchungen  wurden in der Arbeitsgruppe um H. Tanaka, Tokyo Institut of Technology durchgeführt.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Projektion der Gitterstruktur und mögliche Austauschpfade in den monoklinen Cu-Chloriden.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Die magnetische Suszeptibilität von KCuCl3 und TlCuCl3 mit ihrem Maximum und schnellen Abfall für tiefe Temperaturen weißt auf einen Singulett-Grundzustand hin. In Neutronenstreuexperimenten von N. Cavadini, et al. werden Triplett-Zweige beobachtet, deren Dispersion für TlCuCl3 ausgeprägter ist, als für KCuCl3. Die Moden dispergieren im Energiebereich 1-4.2 meV. Es handelt sich somit bei TlCuCl3 eher um ein dreidimensional gekoppeltes Dimer-System.  

 

In KCuCl3 zeigt die Triplett-Dispersion eine anormale Temperaturabhängigkeit. Mit steigender Temperatur nimmt die Dispersion ab und die Linienbreite exponentiell zu. Die Größe der Dispersion bei tiefen Temperaturen beträgt 2,8-5 meV. Für erhöhte Temperaturen bleibt trotz der Abflachung der Dispersionszweige die mittlere Anregungslücke erhalten. Die temperaturinduzierte Entkopplung der Dimere wurde mittels eines RPA-Ansatz beschrieben. Ein tieferes Verständnis wurde hier allerdings noch nicht erzielt. 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Die magnetische Suszeptibilität von NH4CuCl3 zeigt zwei, sich überlagernde Maxima und ähnelt nur wenig den oben diskutierten isostrukturellen Verbindungen. Kürzlich konnte in Messungen der spezifischen Wärme von Kurniawan et al. gezeigt werden, dass bei T=1,3 K ein magnetischer Phasenübergang vorliegt, bei dem vermutlich nur 1/4 der Cu-Momente ordnen. Der verbleibende Rest des Spinsystems soll in einem Singulett-Grundzustand vorliegen. 

 

Diese Aussage basiert auf der außergewöhnlichen Feldabhängigkeit der Magnetisierung. Hier wurden Plateaus bei festen Bruchteilen der Sättigungsmagnetisierung beobachtet. Diese Quantisierungsphänomene rühren nicht von Anisotropien her, sondern beruhen auf Quantenfluktuationen im kurzreichweitig korrelierten Spinsystem

 

Plateauphysik und Quantisierungsphänomene:

Die Magnetisierung von NH4CuCl3 zeigt eine endliche Steigung bei niedrigen Feldern und dann zwei Plateaus bei 1/4 und 3/4 der Sättigungsmagnetisierung. Diese Beobachtungen wurden theoretisch kontrovers diskutiert, da man in einer alternierenden Spinkette Plateaus bei m/ms=0 und 1/2 erwarten würde. 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

In TlCuCl3 und KCuCl3 beobachtet man ein Plateau bei m/ms=0 und bei endlichen Feldern einen plötzlichen Anstieg der magnetischen Suszeptibilität. Dieser Phasenübergang mit einem kritischen Feld von ca. 6T bzw. 20T wurde mit ähnlichen Effekten im Haldane-Spinsysteme (S=1) NENP verglichen. Es zeigt sich in den Chloriden keine Orientierungsabhängigkeit vom äußeren Feld, da für S=1/2 die Einzelionenanisotropie vernachlässigt werden kann. Dies ermöglicht bei tiefen Temperaturen die Beobachtung eines neuen kollektiven Triplett-Phase, die durch Quantenfluktuationen stabilisiert wird. Diese "Bose-Einstein-Kondensation von verdünnten Magnonen" zeigt sich z.B. in einem charakteristischen Skalenverhalten der Magnetisierung, welches von T. Nikuni, et al. erfolgreich beschrieben werden konnte. 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Weiterführende Literatur

Magnetization Plateaus in NH4CuCl3, W. Shiramura, et al., J. Phys. Soc. Jpn. 67, 1548 (1998). 

Novel Three-Dimensional Magnetic Ordering in the Quantum Spin System NH4CuCl3, B. Kurniawan, et al., J. Phys.: Condens. Matter 11, 9073 (1999).

Bose-Einstein Condensation of Dilute Magnons in TlCuCl3, T. Nikuni, et al. PRL84, 5868 (2000).

 

 



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p.lemmens-at-tu-bs.de, letzte Änderung: 11.04.2005