Die Spin-Tetraeder-Verbindung Cu2Te2O5Br2

  

 

 

 

    

 

 

 

 

 

 

 

Kristallstruktur und ein Spin-Tetraeder von Cu2Te2O5Br2. 

 

 

Magnetische Suszeptibilität von Cu2Te2O5Br2 mit einem theoretischen Fit und die benutzte Austauschtopologie, M. Johnsson, et al, Chem. Mater. 12, 2853 (2000).

 

 

Die magnetische Suszeptibilität dieser Verbindung steht in guter Übereinstimmung mit der oben skizzierten Tetraeder-Topologie der Spins mit einer antiferromagnetischen Austauschkopplung von J=43K und starker Spin-Frustration. Das Spingap vom Singulett-Grundzustand zur ersten Triplett-Anregung ist vergleichbar groß [Johnsson, et al.]. Andererseits geben thermodynamische (spezifische Wärme und magnetische Suszeptibilität) und Spektroskopie (Raman- und Neutronenstreuung) Hinweise auf eine magnetische Ordnung, die sehr stark von der Stöchiometrie abhängt. Diue Ordnungstemperatur lässt sich durch einen vollständigen Austausch der Br- durch Cl-Ionen fast verdoppeln (11 auf 18K).

In der Raman-Streuung beobachten wir zwei-Magnonstreuung mit einer typischen Energie, die gut mit der magnetischen Suszeptibilität übereinstimmt. Zu tiefen Temperaturen entspeht eine niedrienergetische Anregung, die als longitudinales Magnon beschrieben wird. In der Neutronenstreuung beobachtet man inkommensurable, antiferromagnetische Ordnung mit einem kleinen Moment. Ähnliche Ergebnisse zeigt auch unsere Experimente mittels Myonen-Spinrotation (MSR).    

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Anregungsspektrum eines Spin-Tetraeders mit Singulett- und Triplett-Anregungen.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Postuliertes Phasendiagramm für eine Kette von Spin-Tetraedern als Funktion der Kopplung zwischen und innerhalb der Tetraeder, W. Brenig et al., cond-mat/0101460, (2001).

 

 

Raman-Spektrum bei niedrigen Energien für Cu2Te2O5Br2 und Cu2Te2O5Cl2: Im Bromid beobachten wir ein longitudinales Magnon bei 18cm-1 und ein Zwei-Magnon Kontinuum. Das Chlorid zeigt ein weniger spektakuläres Anregungsspektrum in Übereinstimmung mit den themodynamischen Daten. P. Lemmens, et al., Journ. Phys. Chem. Solids 63/6-8, 1115 (2002) und C. Gros, et al., Phys. Rev. B 67, 174405 (2003).

 

Einige Phononmoden in verschieden substituiertem Cu2Te2O5(Cl,Br)2: Die systematische Abhängigkeit der Phononenfrequenzen von der Stöchiometrie weist auf einen direkten Zusammenhang zwischen dem Volumen der Einheitszelle, der Zusammensetzung und der Kopplung der Tetraeder hin.

 

 

In unseren Experimenten zeigt sich eine starke Abhängigkeit des Verhaltens vom Volumen der Einheitszelle. Substituiert man Br in Cu2Te2O5Br2 durch Cl so führt der kleinere ionische Radius des Cl zu einer Änderung der Kopplungen zwischen den Tetraedern. Die Verbindung ordnet langreichweitig antiferromagnetisch. Das quantenkritische Verhalten an der Phasengrenze zwischen der Spinflüssigkeit mit Spingap und dem Neel-Zustand können wir mittels Raman-Streuung besonders gut untersuchen, da beide Phasen signifikant verschiedene Anregungsspektren aufweisen.

Auch Experimente an verwandten zweidimensionalen Ni-Verbindungen mit tetraedrischer Koordination und einstellbarer Kopplung zeigen vergleichbar interessante Ergebnisse. 

 

Für diese Untersuchungen haben die folgenden Arbeitsgruppen ihre Aktivitäten gebündelt: 

- M. Johnsson, Dept. of Inorganic Chemistry, Stockholm Univ., Sweden

- P. Millet, CEMES/CNRS, Toulouse, France,

- P. Lemmens und K.-Y. Choi, 2. Physikalisches Institut, RWTH Aachen 

- E.E. Kaul und Ch. Geibel, MPI-CPfS, Dresden

- K. Becker, Institut für Theoretische Physik, TU-Dresden

- W. Brenig, Institut für Theoretische Physik, TU-Braunschweig

- R. Valenti und C. Gros, Institut für Theoretische Physik, Saarbrücken

- F. Mila, Institut de Physique Theorique, Lausanne, Switzerland

 

Weiterführende Literatur: 

- Tetrahedral Clusters of Copper (II): Crystal Structure and Magnetic Properties of Cu2Te2O5X2 (X=Cl, Br), M. Johnsson, K.W. Törnroos, F. Mila, P. Millet, Chem. Mater. 12, 2853 (2000).

- Magnetism of a tetrahedral cluster-chain, W. Brenig et al., Physica B 312, 594 (2002).

- Evidence for an unconventional magnetic instability in the spin-tetrahedra system Cu2Te2O5Br2, P. Lemmens, et al., Phys. Rev. Lett. 87, 227201 (2001).

- Low-energy singlets in the Excitation Spectrum of the Spin Tetrahedra System Cu2Te2O5Br2, P. Lemmens, et al., Journ. Phys. Chem. Solids 63/6-8, 1115 (2002)

- C. Gros, et al., Phys. Rev. B 67, 174405 (2003).

 



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p.lemmens-at-tu-bs.de, letzte Änderung: 11.04.2005