The RAMAN Center

Raman scattering is a very sensitive technique to characterize solids and molecular systems with respect to phonons, electronic and magnetic degrees of freedom. Using resonant incident photon energies or special selection rules additional information can be gained.

Our work in this field is based on 20 years experience, more than 200 published papers, and more than 200 invited seminars. International collaborations and frequent visitors are very important for our work.

Collaborating groups in random order
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Kharkov/Donetsk ILT Group / Phystech Group

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Teipei Chou Group

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Kolkata Pal Group

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Haifa Keren Group

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Stockholm Johnsson / Zou Group

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Kyoto Kageyama Group

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Seoul Choi CAU Group

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Aachen Güntherodt / Beschoten Group

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and many more ..

We have three Raman instruments with different properties that are available for joint research and materials characterization studies.

Raman-1

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XY 500 Spectrometer (DILOR, Horiba), confocal filter

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Back-illuminated CCD, N2 cooled (Dilor, Spectrum one)

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pulse tube cooler (Oxford Instr., 5-300K); heating stage (300-700K)

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Coherent light sources:
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frequency doubled diode Laser 532nm

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Ar/Kr mixed gas Laser (561 nm, 514 nm, 488 nm)

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He/Ne Laser (632 nm))

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Test stage for T/SERS (Tip and Surface enhanced scattering)

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highest sensitivity, used for all long time, low T experiments

Raman-2

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XY 500 Spectrometer (macro and micro) (DILOR, Horiba)

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1.8 - 300K, 0-11 Tesla (Oxford Spectromag)

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Diamond pressure cell (Design Syassen-Holzapfel, MPI-FKF, 30 GPa)

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back-illuminated CCD, N2 cooled (Princeton Instruments PI-1100PB)

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frequency doubled diode Laser 532 nm

Raman-3 (micro Raman)

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Horiba Labram (micron focus for small samples and thin films)

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laser spot diameter: < 10 my

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back-illuminated CCD, N2 cooled (Dilor, Spectrum one)

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10-300K He gas-flow cryostat on microstage

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crystal rotational stage (anisotropy studies)

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Coherent light sources:
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Laser 532 and 632 nm

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Cd/He UV Laser (quite old, for reference purpose, only)

 

Photoluminescence setup:

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Hamamatsu minispectrometer (C9405CA)

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Back-illuminated CCD, transmission grating

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diode Laser (405nm), filter and premonochromator
 

Low temperatures and high pressure:

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Further Cryostats
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Optical Cryostat, large aperture (Cryovac, RT-1.3 K)

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Large sample space flow cryostat for the pressure cell (Cryovac, RT-5 K)

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Cold Head Cryopump (Oxford/Cryomech Optistat, RT-2.8 K)

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Microscope stage and heating stage (RT-500 K)

 

Basic scheme of the Raman setup with Laser, optical elements that define the beam path, the sample, monochromator and the CCD detector. An earlier version of this figure was part of the phd thesis of M. Grove.

 

Using inleastic light scattering the symmetry and energy of different excitations can be probed (phonons, electronic and magnetic excitations. The energy unit is "wave number", with 1 cm-1=1.44 K=1/8 meV. 

 

 

Einführung - Introduction (in German): Die Entwicklung von modernen Flächendetektoren (back illuminated Charge Coupled Device) erlaubte in den letzten Jahren eine enorme Steigerung der Empfindlichkeit durch ihre hohe Quanteneffizienz und Verkürzung der Messzeit (instantane Aufnahme eines großen Spektralbereichs). 

Die Vorteile der Raman-Streuung liegen in der hohen Empfindlichkeit und Energieauflösung. Dabei können auch relative kleine Proben (ca 100ym) ohne Mehraufwand unter einem Mikroskop untersucht werden. Die Nachteile der Raman-Streuung liegen in der geringen Spezifizität der beobachteten Streuquerschnitte. Weiterhin ist der  Streuprozess komplexer im Vergleich zur direkten optischen Absorption. 

 

Tip enhanced Raman scattering: Eine weitere Verbesserung der Methode erreicht man durch die Benutzung von Rastermethoden: Eine wenige nm oberhalb eines Streuzentrums geführte Metallspitze erhöht den Streuquerschnitt um viele Größenordnungen. Dies basiert auf der lokalen Erhöhung des induzierten elektrischen Feldes durch ein Oberflächenplasmon an der Spitze, deren Krümmung maximal ist. Dieser Effekt erlaub Lichtstreuung an einzelnen Molekülen.

Diese Methode benutzen wir in Linienscans an molekularen Magneten und nanoporösem Silizium.

 

 

 

Brillouin-Spektroskopie

 

Brillouin-Spektrometer mit einem (2*3)-Tandem-Fabry-Perot Interferometer nach J.R. Sandercock und B. Hillebrands,  Messaufbau von G. Els. 

 

Mit diesem Spektrometer werden Anregungen mit Frequenzen bis zu 150 cm-1 untersucht. Dieser sog. "freie Spektralbereich" wird durch den Abstand der Interferometerspiegel gegeben und ist zu tiefen Frequenzen praktisch nicht eingeschränkt. Die obere Grenze (150 cm-1) entspricht einem minimalen Abstand der Spiegel von 50 . 10-6m. Der Nachweis der gestreuten Photonen geschieht im Modus des "Single Photon Counting" mit einer Avalanche-Diode. Die Empfindlichkeit ist deshalb verglichen mit der Raman-Streuung geringer. Die Streulichtunterdrückung ist allerdings um Größenordnungen besser. 

 

 

Vergleich von Raman- und Brillouin-Spektren eines niedrigdimensionalen Spinsystems (CuGeO3).
Die Mode bei 30cm-1 bzw. 1000GHz ist eine Anregung des Spinsystems, ein Singulett-gebundener Zustand.

 

 

Lichtstreuung unter hohem adiabatischen Druck

Die inelastische Lichtstreuung erlaubt wegen ihres relativ kleinen Probenvolumens relativ leicht Untersuchungen unter sehr hohem adiabatischen Druck. Dazu wird die Probe (max. Abmessung ca. 50 . 10-6m) in eine Diamantdruckzelle eingebaut. Ein Druckmedium (z.B. Methanol/Ethanol) zwischen den Diamantstempeln, dem Gasket (metallischer Dichtring) und der Probe verteilt den Druck möglichst isotrop. Es können so Drücke von 0-30GPa erzeugt werden.  

 

Die von uns verwendete Druckzelle aus der Arbeitsgruppe von K. Syassen am MPI-FKF Stuttgart erlaubt eine instantane Änderung des Drucks auch in einem Kryostaten und bei tiefen Temperaturen. Dazu sind die Diamanten mit dem Gasket in einem Druckstempel eingebaut, der durch einen Hebel mit Drehachse gespannt wird.  

 

 

Der Parameter "Druck" ist in der experimentellen Festkörperphysik durchaus von ähnlicher Wichtigkeit wie die Probentemperatur. Fast alle Wechselwirkungen, damit verknüpfte Ordnungsvorgänge oder kritische Punkte lassen sich durch druckinduzierter Änderung der Gitterparameter beeinflussen. 

 

In Systemen mit konkurrierenden Wechselwirkungen zeigen sich natürlich besonders drastische Effekte, da z.B. Austausch-WW zu nächsten und übernächsten Nachbar-Spins in antiferromagnetisch Systemen konkurrieren aber nicht die gleiche Druckabhängigkeit aufweisen. Dies konnten wir z.B. in Untersuchungen an reinem und Zn-substitutiertem CuGeO3 nachweisen. Zur Zeit interessieren wir uns für das Verhalten von SrCu(BO3)2 und Cu2Te2O5Br2 unter Druck, um hier den quantenkritischen Punkt und seinen Einfluss auf das magnetische Anregungsspektrum zu untersuchen.

 

Weiterführende Literatur:

- Scattering of Light by Crystals, W. Hayes und R. Loudon, Wiley-Interscience (1978). 
- Festkörperspektroskopie, Eine Einführung, H. Kuzmany, Springer Verlag (1989). 
- Light Scattering in Magnetic Solids, G. Cottam und D. Lockwood, Wiley-Interscience (1986). 
- High Pressure Experimental Methods, M. Eremets, Oxford Science Publications (1996).

- Revival of the Spin-Peierls Transition in (Cu,Zn)GeO3 under Pressure, M. Fischer, et al., Phys. Rev. B 57, 7749 (1998).

 

 


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p.lemmens at tu-bs.de, letzte Änderung: 02.04.2014